Angew. Chem.:周顺桂教授团队在非金属生物-纳米杂化体驱动二氧化碳高量子效率甲烷化方面取得重要进展

发布时间:2022-06-28    作者:资源与环境学院 叶捷 文/图    浏览:1506

近日,福建农林大学周顺桂教授团队在化学及环境领域权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Metal-Free Semiconductor-Based Bio-Nano Hybrids for Sustainable CO2-to-CH4 Conversion with High Quantum Yield”的研究论文。

论文封面 

二氧化碳(CO2)不仅是重要的温室气体,也是储量丰富的化工原料,将CO2转化为甲烷(CH4)等高值能源对于实现碳达峰碳中和目标具有重要意义。光/电催化CO2还原产CH4是目前最常用的方法之一,但是该过程普遍存在催化效率低、产物选择性差及运行成本高等缺点,不利于大规模工程化应用。因此,如何将CO2高效转化为CH4成为目前亟待解决的问题。生物杂化体是近年来的研究热点,其主要是基于微生物代谢的高效选择性及纳米半导体优越的光捕获特性实现CO2到生物能的转化。但是需要指出的是,生物杂化体中纳米半导体的电子产生效率(例如CdS为3 × 10-11 s)及产甲烷菌的电子利用效率(例如细胞色素途径为10-4–101 s)的不匹配导致能量的严重损失和副产物的产生,从而降低了CO2还原产CH4的产物选择性(<50%)和平均量子效率(<3%)。

该研究创新性地开发了一种基于生物电化学及光电化学的高效碳捕获技术,通过利用氰胺基团修饰的非金属聚合氮化碳(NCNCNx)与模式产甲烷菌Methanosarcina barkeri(M. b)的静电自组装形成M.b-NCNCNx生物杂化体,从而将光照条件下CO2还原产CH4的量子产率及产物选择性分别提高至为50.3%及92.3%,显著优于已报道的光催化系统。这主要是由于NCNCNx的电容效应及电导效应促进了生物-非生物固态界面光生电子的存储与再分配,解决了光生电子产生与利用速率不匹配的技术瓶颈,进而有效抑制了能量损失和副产物的产生。该研究为强化非光合微生物利用光能进行产能开辟了新的途径,也为高效生物杂化体的设计提供了重要思路和机遇。

M.b-NCNCNx生物杂化体还原CO2产甲烷机理示意图 

福建农林大学是该论文唯一通讯单位,资源与环境学院2020级博士生胡安东和叶捷副教授为论文共同第一作者,周顺桂教授和叶捷副教授为共同通讯作者,该研究得到了国家杰出青年科学基金(41925028)、国家自然科学基金(42177206)、福建省杰出青年科学基金(2020J06017)和岭南现代农业工程重点实验室(NT2021010)的资助。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202206508